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背景介绍
表面等离子体共振(Surface plasmon resonance, SPR)是自由电子在入射光电场作用下的集体振荡,能将耗散的外部能量压缩到局域纳米尺度区域,引起了广泛的研究兴趣。局域表面等离子体共振具有等离子体共振波长可控,与光作用时电场强度显著增强等特殊光学特性,使等离子体材料在太阳能捕获和转换方面具有一定的吸引力。然而,目前等离子体诱导的太阳能转化为燃料的反应效率仍然较低,这也是限制这项技术被广泛应用的一个重要因素。
作者:Hao Li, Shengyang Wang, Mingtan Wang, Yuying Gao, Jianbo Tang, Shengli Zhao, Haibo Chi, Pengfei Zhang, Jiangshan Qu, Fengtao Fan, and Can Li
第一通讯单位:University of Chinese Academy of Sciences, Beijing
本文报道了一种高效电荷收集器Li0.2TiO2用于等离子体金属Au NPs,在Au/TiO2中插入Li+可显著提高Au/TiO2在等离子体诱导水氧化过程中的太阳能转换效率,本方法与Au/TiO2相比,能有效提高等离子体诱导水氧化的光电流。
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本文要点
1. 本文通过电池放电时间来控制锂化过程中插入Au/TiO2的锂。对比插入前后的Au/TiO2,Au/Li0.2TiO2的光电流密度是Au/TiO2的33倍,从3.5 μAcm大幅提高。
2. Li0.2TiO2优异的光电催化性能主要归功于其导电性能的增强和较高的催化活性。
3. 超快瞬态吸收光谱表明,锂插入TiO2可以改变Au纳米颗粒的热电子弛豫动力学。
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图文速递
图片1. a) λ>480 nm下Au/LixTiO2光电阳极1.3 V(对RHE)的光电流与Li+插层量的关系。b) Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2在λ>480nm切光照下的线性扫描伏安图。c) λ>480nm下Au/TiO2、Au/Li0.1TiO2和Au/Li0.2TiO2在1.3 V (vs. RHE)下的I-t曲线。d) Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2光电阳极的入射光子电流效率(IPCE)。
图片2. a)全光谱光下记录的TiO2和Li0.2TiO2电流密度为1.3 V (vs. RHE)。b) Pt/TiO2和Pt/Li0.2TiO2在全谱辐照下的析氢活性。c) TiO2和Li0.2TiO2在不同波长光下的PEC性能对比。d) TiO2和Li0.2TiO2在480nm λ>截光下的线性扫描伏安图。
图片3. a) Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2、TiO2和Li0.2TiO2的紫外可见光谱。b) LixTiO2的拉曼光谱。c,d) HRTEM图像和对应的Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2中TiO2和Li0.2TiO2区域的FFT图像。e) Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2: O1s的XPS光谱。f)的EPR光谱Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2在77k下记录
图片4. a) Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2的Mott-Schottky (M-S)曲线。b) TiO2和Li0.2TiO2的固态阻抗分析,其中R(KΩ)为实部,X(KΩ)为虚部。c) Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2在λ>480nm光照下的电化学阻抗谱。插图为Au/Li0.2TiO2 EIS结果放大图。d) Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2在480nm λ>可见光下的开放电位研究。e)从开路电位测试计算出的平均电子寿命(τ)。f)Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2的表面光电压谱
图片5. a,b)在500nm处泵不同延迟时间Au/TiO2和Au/Li0.2TiO2的瞬态吸收光谱。c) 550nm Au/LixTiO2等离子体漂白衰减动力学。d)电子-声子散射寿命与锂插层含量的关系。误差条表示标准差。
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本文总结
总的来说,这项工作强调了等离子体金属中产生的热电子(空穴)的有效提取和传输的重要性。通过调制半导体体特性构建载流子运输“高速公路”是实现等离子体诱导太阳能高效转换的一种有前景的方法。
来源:科学研路漫漫Sci
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